Phạm Duy được xem là một trong số ít nhạc sĩ Việt Nam giỏi về nghệ thuật phổ nhạc vào thơ và đặt lời cho ca khúc nước ngoài và nhạc bán cổ điển.

Những tác phẩm thơ phổ nhạc thành công nhất của ông có thể kể đến "Ngậm ngùi" (thơ Huy Cận - nhà thơ Huy Cận từng gửi lời cảm ơn ông về việc giúp bài thơ này nổi tiếng); "Đưa em tìm động hoa vàng ", "Ngày xưa Hoàng Thị" (thơ Phạm Thiên Thư); "Áo anh sứt chỉ đường tà" (trích Màu tím hoa sim của Hữu Loan); "Tiễn em" (thơ Cung Trầm Tưởng); "Đừng bỏ em một mình" (thơ Minh Đức Hoài Trinh); "Kiếp nào có yêu nhau" (thơ Minh Đức Hoài Trinh); "Tỳ bà" (thơ Bích Khê); "Vần thơ sầu rụng", "Tiếng thu" (thơ Lưu Trọng Lư); "Tình cầm" (thơ Hoàng Cầm); "Em hiền như Masoeur", "Thà như giọt mưa", "Hai năm tình lận đận" (thơ Nguyễn Tất Nhiên)...

Nhiều ca khúc nước ngoài nhờ ông đặt lời Việt mà trở nên phổ biến ở Việt Nam, như "Em đẹp nhất đêm nay" (La plus belle pour aller danser), "Khi xưa ta bé" (Bang bang), "Tình cho không" (L'amour c'est pour rien), "Tuyết rơi" (Tomber la neige), "Tiếng cười trong đêm" (La nuit), "Những mùa nắng đẹp" (Seasons in The Sun), "Chuyện tình" (Where Do I Begin - nhạc phim Love Story của Andy Williams),... Ngoài ra ông còn đặt lời cho dân ca và nhạc khiêu vũ - như "Vũ nữ thân gầy" (La Cumparsita), "Caminito" - của nhiều nước trên thế giới.

Tiếp đến là những tác phẩm nhạc bán cổ điển, vốn là loại nhạc khó hòa nhập, thì ông cùng với tiếng hát Thái Thanh đã dễ dàng đưa đến số đông dân chúng: "Dạ khúc" (Nächtliches Ständchen của Franz Schubert), "Dòng sông xanh" (An der schönen blauen Donau op. 314 của Johann Strauss II), "Mối tình xa xưa" (bài số 15 trong "16 bài waltz cho piano" hay Célèbre Valse của Johannes Brahms)...